La bibliothèque créée par Gustave Thuret (et enrichie depuis) occupe la plus grande pièce de la villa. Sont conservés des livres, anciens et récents, des collections de périodiques, des boîtes contenant des correspondances, des tirés-à-part, soit au total 160 m linéaires de rayonnages occupés. L’originalité de ce fonds résulte de son histoire depuis l’installation de Gustave Thuret sur le Cap d’Antibes en 1857. Gustave Thuret était en effet un éminent botaniste du XIXème siècle qui a commencé à rassembler un fonds nécessaire à ses recherches scientifiques. Ce fonds, comprenant initialement 356 volumes, a été légué à son collaborateur E. Bornet qui l’a remis à la Villa Thuret (acte notarié du 24 décembre 1878, décret d’acceptation de la donation par l’état français du 23 juin 1879).  La bibliothèque rassemble aujourd’hui un ensemble de documents spécialisés autour du végétal : flores, monographies de botanique, biologie végétale, horticulture et arboriculture, espèces végétales exotiques et acclimatation ; elle compte 3608 volumes répertoriés correspondant à 1311 titres (1767 volumes anciens et 1707 périodiques). L’inventaire des titres récents n’est pas terminé ; l’enrichissement se poursuit au fil des années et des programmes de recherche de l’INRA. A partir de 2013, les ouvrages libres de droit, qui n’auraient pas encore été numérisés par ailleurs, ont fait l’objet d’un partenariat entre l’INRA et la BNF (Bibliothèque Nationale de France). 192 ouvrages et 7 périodiques ont été numérisés dans le cadre de ce projet et sont aujourd’hui accessibles sur le site de Gallica.